中外团队开发新型催化剂实现可再生能源驱动“绿色”合成氨

近日，中国科学院大连化学物理研究所研究员陈萍、郭建平团队与丹麦技术大学教授Tejs Vegge团队等合作，首次将配位氢化物材料应用于催化合成氨反应中，开发了一类新型碱(土)金属钌基三元氢化物催化剂，实现了温和条件下氨的催化合成。相关成果发表于《自然—催化》。

氨是一种重要的化工原料和极具前景的能源载体，以化石能源驱动的常规合成氨工业属于高能耗、高碳排放，因此实现在温和条件下氨的高效合成具有重要的科学意义和实用价值。可再生能源驱动的“绿色”合成氨过程中，开发低温低压高效合成氨催化剂是核心。

团队开发的碱(土)金属钌基三元氢化物催化剂材料可实现温和条件下氨的催化合成。该催化剂材料是一种离子化合物，由钌(Ru)和负氢的配位阴离子[RuH6]4-和碱(土)金属阳离子锂离子(Li+)或钡离子(Ba2+)构成，在低温、低压下具有优异的催化合成氨性能。当反应温度低至100摄氏度时，碱(土)金属钌基三元氢化物催化剂仍有可检测的催化活性。研究发现，该类三元氢化物催化剂材料的合成氨反应遵循氢助解离式机制，其所有组分均参与了合成氨反应，即富电子的Ru的配位阴离子是氮气活化位点，负氢是电子和质子传递载体，Li+或Ba2+通过稳定中间物种降低反应能垒，通过多组分协同催化，使氮气和氢气以能量较优的反应路径转化为氨。

作为一类独特的化合物催化剂，该类三元氢化物催化剂在组成、结构、反应动力学性质、活性中心作用机制等方面显著不同于常规多相合成氨催化剂，而与均相合成氨催化剂存在一定关联，为多相固氮和均相固氮研究架起了桥梁。

该研究丰富了合成氨催化剂体系，并提出了构建“富电子、多组分活性位点”这一合成氨催化剂设计策略，为进一步探寻低温低压高效合成氨催化剂提供了新思路。

(卜叶)

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